서울대학교

- 차세대 페로브스카이트와 유기발광소자(OLED)의 장점을 모두 갖는 소자 개발에 성공(네이처 나노테크놀로지 게재) -

과학기술정보통신부(장관 이종호, 이하 ‘과기정통부’)는 서울대학교 이태우 교수 연구팀이 금속 할라이드 페로브스카이트와 유기발광 소재를 결합한 고효율 장수명 하이브리드 탠덤 발광 소자 개발에 성공했다고 밝혔다.

과기정통부 기초연구사업(리더연구) 지원으로 수행한 이번 연구 성과는 국제학술지 「네이처 나노테크놀로지(Nature Nanotechnology)」에 1월 16일(현지시간 1.16.(화) 10시, GMT) 게재*되었다.

* 논문명 : Valley-centre tandem perovskite light-emitting diodes

차세대 태양전지 소재로 널리 알려진 페로브스카이트는 전기적 특성과 색 순도가 우수하고 가격이 저렴해 차세대 디스플레이 소자로 주목받고 있으나 기존 유기발광소자(OLED)보다 효율이 낮다는 한계가 있다.

이를 해결하는 방법 중 하나는 서로 다른 특성의 소자를 결합하는 탠덤(Tandem)구조를 이용하는 것이다. 하지만 용액공정으로 제작하는 페로브스카이트의 특성상 다른 소자와 적층하는 것이 매우 까다롭고, 단순히 적층하는 것만으로는 높은 색순도와 발광 효율을 갖게하는 것이 어렵다.

연구팀은 용액공정으로 하단의 페로브스카이트 나노 결정 단일소자를 제작한 뒤 증착공정으로 상단의 유기 발광 단일소자를 제작하는 새로운 디자인으로 탠덤 구조 페로브스카이트 발광 소자 제작에 성공하였다.

이는 페로브스카이트를 기반으로 탠덤 발광소자를 제작한 세계 최초의 연구결과이며, 연구팀은 광학 시뮬레이션을 통해 고효율·고색순도를 동시 구현하는 최적의 소자구조를 찾아 ‘하이브리드-탠덤 밸리(h-Tandem Valley)’로 명명하였다.

새로운 하이브리드 탠덤 소자는 페로브스카이트 상단 유기 발광층의 빛이 모두 투과하도록 얇고(~30[nm]) 투명한 나노입자 발광체를 사용하여 광추출 효율을 극대화하였다.

또한, 페로브스카이트 단일소자의 구동 수명은 동일 휘도(100[nit]) 기준 1.8시간인 반면, 연구팀이 개발한 탠덤 소자의 구동 수명은 5,596시간으로 약 3,108배 향상되었다.

연구팀은 이 기술을 이용하여 면적이 크고 유연한 발광 소자 제작에도 성공하였으며, 향후 차세대 디스플레이 분야에서 페로브스카이트 발광 소재 상용화에도 기여할 것으로 전망된다.

이태우 교수는 “이번 연구는 서로 다른 발광 소자를 적층하여 효율과 고색순도를 동시에 만족하도록 소자를 구성하는 가이드라인을 제시한 데 의의가 있다”라며, “이를 기반으로 녹색뿐 아니라 청·적색 하이브리드 페로브스카이트 탠덤 소자를 개발하여 풀컬러 하이브리드 탠덤 디스플레이 구현에 도전하겠다”라고 밝혔다.

[주요내용 설명]

[연구의 필요성]

유기 분자·무기 원소, 중심 금속 그리고 할로겐 원소로 구성되고 이온 결정 구조를 가지는 금속 할라이드 페로브스카이트 발광체는 현재 디스플레이 소재로 사용되는 양자점 (Quantum dot) 혹은 유기 발광소재와 비교하여 제작 비용이 낮고, 색상을 조절하기 쉬우며, 색순도가 뛰어나 차세대 디스플레이 소재로서 큰 관심을 받고 있다. 특히, 금속 할라이드 페로브스카이트 발광체는 현존하는 초고선명 텔레비전 (Ultra-High-Definition Television; UHD-TV) 색 표준인 Rec. 2020을 만족하는 고색순도 발광 소재로 차세대 디스플레이 산업을 주도 할 수 있을 것으로 기대 받고 있다.

페로브스카이트 발광소자가 빠른 속도로 발전하고 있으나, 현재 수준의 페로브스카이트 발광소자는 상용화된 유기 발광소자(OLED) 에 비해 소자효율이 낮아 이를 더 개선할 필요가 있다. 단일 발광층으로 발광하는 단일소자는 향상시킬 수 있는 발광 효율에 한계가 있다. 현재 페로브스카이트 발광소자의 발광 효율은 28.9% 까지 도달한 상황이며 추가적으로 발광효율을 향상시킬 수 있는 전략이 필요한 상황이다.

이에 대한 해결방안 중 하나는 탠덤(Tandem) 구조의 발광 소자를 제작하는 것이다. 탠덤 소자 구조는 두 개 이상의 단일 구조 소자를 적층한 소자구조로서, 다수의 발광층에서 동시에 발광을 유도함으로써 소자 효율을 크게 향상시킬 수 있다. 하지만 다층 박막의 적층이 요구되는 탠덤 소자구조를 용액 공정의 페로브스카이트 발광소자로 구현하기 어려움이 있다. 특히 발광 스펙트럼과 전류-휘도 응답이 서로 다른 두 가지의 발광 소자를 단순히 적층시키는 것만으로는 탠덤 소자가 높은 색순도 (즉, 좁은 스펙트럼)와 높은 발광 효율을 동시에 갖도록 구현하는 원리적으로 불가능에 가까웠다.

탠덤 소자 제작 시에는 1) 각 발광층으로의 전하 운반자(charge carrier)의 주입 제어, 2) 광추출효율과 미소공진효과(microcavity)를 고려한 박막 구성 등 소자구조를 세밀하게 제어해야 한다. 이와 같은 어려움으로 인해 현재까지 페로브스카이트 기반 탠덤 발광 소자의 연구는 아직 보고되지 않았다.

[연구내용]

연구팀은 페로브스카이트 발광소자와 유기발광소자를 병합한 하이브리드 탠덤 페로브스카이트 발광소자를 최초로 제작하여 기존 연구 한계의 극복 방안을 제시하였다. 연구팀은 용액공정으로 하단의 페로브스카이트 단일소자를 제작하고, 이어서 증착공정을 통해 상단의 유기 단일소자를 제작함으로써 두 개의 단일소자가 적층된 구조의 하이브리드 탠덤 페로브스카이트 발광소자를 제작하였다.

두 단일 발광소자는 전하생성층(charge generation layer) 및 전하수송층(charge transport layer)을 통해 전기적으로 결합되어 각 발광층으로 균형있는 전하 운반자 주입을 유도하였다. 하단 페로브스카이트 발광층의 경우, 상단 유기 발광층의 빛을 모두 투과시킬 수 있도록 얇고 (~30 nm) 투명한 페로브스카이트 나노입자 발광체를 사용하여 빛의 재흡수를 억제함으로써 광추출효율을 극대화하였다. 이와 동시에 소자 광학구조미소공진효과를 고려하여 고효율 및 고색순도를 동시에 구현할 수 있는 최적의 소자구조를 최초로 발견하였다.

특히 하이브리드 탠덤 페로브스카이트 소자 내에서 페로브스카이트 발광소자와 유기발광소자는 상이한 스펙트럼으로 발광하는데, 미소공진효과는 스펙트럼에 민감하게 영향 받기 때문에 이를 고려한 세밀한 소자구조 설정이 요구된다.

본 연구진은 실제 소자 제작과 더불어 광학시뮬레이션을 통하여 고효율 및 고색순도를 동시에 구현하기 위한 최적의 소자구조의 조건들을 확인하였으며 이를 통해 확인된 최적의 소자구조를 h-Tandem Valley 라고 명명하였다. 이를 기반으로 연구진은 최초로 외부 양자효율 37%, 반치폭 27.3 nm의 고효율 및 고색순도 하이브리드 탠덤 페로브스카이트 발광소자를 보고하였으며, 대면적 및 유연 발광 소자의 제작에도 성공하였다. 또한 하이브리드 텐덤 소자의 구동 수명은 휘도 100 nit 기준 환산 5,596 시간으로 페로브스카이트 나노입자 단일 소자의 구동 수명인 1.8 시간에 비해 3,108배 향상되어 디스플레이로의 상용화에 크게 가까워졌다.

[연구성과/기대효과]

본 연구진이 제안한 하이브리드 탠덤구조는 기존 페로브스카이트 발광 다이오드의 효율 한계를 극복했을 뿐 아니라, 색순도, 응답속도 및 구동 수명도 크게 향상시켜 높은 성능이 요구되는 증강 및 가상현실(AR/VR) 디바이스 및 차세대 디스플레이로의 페로브스카이트 발광소재 상용화에 크게 기여할 것으로 기대된다.

이태우 교수는 교원창업으로 시작한 에스엔디스플레이 주식회사와 협력하여 75 인치 페로브스카이트 디스플레이까지 시제품을 선보였으며, 상용화에 박차를 가하고 있다. 또한 미국 라스베이거스에서 열린 CES 2024 (국제전자제품박람회) 에서도 11 인치 태블릿과 32 인치 TV를 전시하여 OLED, QLED 보다 더 좋은 색품질, 더 높은 밝기, 낮은 전력소모, AR/VR 적용을 위해 중요한 2 um 이하 미세패턴 가능성으로 큰 호응을 이끌어냈다. 이번 성과를 이미 상용화된 기존 자발광 OLED 공정과 결합한다면 소형부터 대형 디스플레이까지 모두 자발광 소자로 상용화하는 것이 예상보다 더 빠른 속도로 가능할 것으로 기대된다.

[그림설명]

(그림1) 하이브리드 탠덤 페로브스카이트 발광다이오드의 개념도 및 소자 효율

본 연구에서 제시하는 valley centre tandem(a) 및 h-Tandem valley(b) 의 개념도 . 단일소자 페로브스카이트 발광 다이오드 소자효율(외부양자효율, EQE) 동향 및 탠덤 페로브스카이트 발광소자 효율(c) 및 대면적, 유연 발광 소자 이미지 (d).

자료출처: 과학기술정보통신부